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Films (ultra)minces d’oxydes métalliques : élaboration et réactivité

Thématique développée par l’équipe Surfaces et Interfaces d’Oxydes Métalliques (SIOM).

Bruno DOMENICHINI

Responsable

bruno.domenichini[at]u-bourgogne.fr
Tél : 03 80 39 61 82

  1. Elaboration de films minces micro ou nano-structurés par ALD (Atomic Layer Deposition)
    • La technique ALD a permis au groupe de synthétiser des films de TiO2 d’une grande porosité par une méthode originale mettant à profit un gabarit constitué de billes de polystyrène (PS) organisées qui sont ensuite éliminées par calcination. Il en résulte des films de structure opale inverse.
    • L’incorporation de nanoparticules (NPs) métalliques (par exemple d’Au) ou bi-métalliques (Au-Pd) pré-formées par injection direct en cours de croissance ALD permet d’obtenir des nanocomposites NPs/film d’oxyde. Les performances photocatalytiques des films minces élaborés sont amplifiées grâce aux effets plasmoniques obtenus par le couplage entre le semiconducteur possédant une grande surface spécifique et les NPs métalliques.
    • La conception de micro-capteurs à partir d’un procédé innovant de co-déposition sous vide pour produire des couches sensibles nanostructurées à deux oxydes métalliques de type Janus est développée en collaboration étroite avec le laboratoire FEMTO-ST.
  2. Réactivité : surfaces modèles
    La compréhension et l’optimisation des propriétés photo-catalytiques sont aussi abordées à partir de surfaces modèles en se focalisant sur l’étude des mécanismes élémentaires mis en jeu dans les processus d’oxydoréduction impliqués en photocatalyse en couplant des calculs DFT avec des approches expérimentales originales permettant d’aborder l’ensemble de ces processus à l’échelle atomique. Deux types de systèmes complémentaires sont étudiés :

    • Des nouveaux matériaux hybrides multicouches et nano-structurés comprenant un composant photosensibilisateur déposé sur une électrode semiconductrice, une couche intermédiaire jouant le rôle de relais de transfert de charge et une troisième couche constituée d’une unité catalytique. L’objectif de cette démarche est de définir des protocoles d’élaboration versatiles et consolidés de systèmes aux propriétés photocatalytiques exaltées.
    • Des hétérojonctions oxyde/oxyde épitaxiées pour obtenir des synergies entre des matériaux ayant des propriétés complémentaires, structures présentant une large absorption dans le visible, solides à l’activité catalytique reconnues (NiO, TiO2). Le choix des matériaux repose ici en premier sur leur non-toxicité et leur durabilité.
  3. Méthodologies et développements en caractérisation et simulation
    Des caractérisations structurales et physico-chimiques des systèmes élaborés sont indispensables pour comprendre les performances photocatalytiques et dégager l’influence des conditions d’élaboration et notamment le rôle de l’état des surfaces et des interfaces. Différentes techniques de microscopie (les différentes options permises en microscopie électronique à transmission) et de spectroscopie (Raman, photoémission classique de laboratoire ou initiée par le rayonnement synchrotron, …) sont largement utilisées dans ce travail. Axes de développement :

    • la tomographie électronique qui sera pleinement intégrée à la microscopie électronique en transmission,
    • le couplage caractérisation électrochimique/spectroscopie Raman,
    • la photoémission au plus proche des phénomènes réactifs (couplage électrochimie/photoémission, utilisation de la photoémission résolue en temps (TR-PES) et/ou sous pression (NAP), utilisation de l’HaXPES pour analyser les échanges aux différentes interfaces et
      jonctions)
    • développement de calculs DFT permettant d’aborder les réactions électrochimiques avec une prise en compte explicite du potentiel et du solvant ce qui reste un défi pour les surfaces d’oxyde
    • utilisation de la DFT pour aborder l’effet chimique en photoémission.

Membres

Chercheurs & Enseignant-Chercheurs
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Films (ultra)minces d'oxydes métalliques : élaboration et réactivité

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Thématique développée par l'équipe Surfaces et Interfaces d'Oxydes Métalliques (SIOM).

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Bruno DOMENICHINI

Responsable

bruno.domenichini[at]u-bourgogne.fr
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  1. Elaboration de films minces micro ou nano-structurés par ALD (Atomic Layer Deposition)
    • La technique ALD a permis au groupe de synthétiser des films de TiO2 d’une grande porosité par une méthode originale mettant à profit un gabarit constitué de billes de polystyrène (PS) organisées qui sont ensuite éliminées par calcination. Il en résulte des films de structure opale inverse.
    • L’incorporation de nanoparticules (NPs) métalliques (par exemple d’Au) ou bi-métalliques (Au-Pd) pré-formées par injection direct en cours de croissance ALD permet d'obtenir des nanocomposites NPs/film d’oxyde. Les performances photocatalytiques des films minces élaborés sont amplifiées grâce aux effets plasmoniques obtenus par le couplage entre le semiconducteur possédant une grande surface spécifique et les NPs métalliques.
    • La conception de micro-capteurs à partir d’un procédé innovant de co-déposition sous vide pour produire des couches sensibles nanostructurées à deux oxydes métalliques de type Janus est développée en collaboration étroite avec le laboratoire FEMTO-ST.
  2. Réactivité : surfaces modèles
    La compréhension et l’optimisation des propriétés photo-catalytiques sont aussi abordées à partir de surfaces modèles en se focalisant sur l’étude des mécanismes élémentaires mis en jeu dans les processus d’oxydoréduction impliqués en photocatalyse en couplant des calculs DFT avec des approches expérimentales originales permettant d’aborder l’ensemble de ces processus à l’échelle atomique. Deux types de systèmes complémentaires sont étudiés :

    • Des nouveaux matériaux hybrides multicouches et nano-structurés comprenant un composant photosensibilisateur déposé sur une électrode semiconductrice, une couche intermédiaire jouant le rôle de relais de transfert de charge et une troisième couche constituée d'une unité catalytique. L’objectif de cette démarche est de définir des protocoles d’élaboration versatiles et consolidés de systèmes aux propriétés photocatalytiques exaltées.
    • Des hétérojonctions oxyde/oxyde épitaxiées pour obtenir des synergies entre des matériaux ayant des propriétés complémentaires, structures présentant une large absorption dans le visible, solides à l’activité catalytique reconnues (NiO, TiO2). Le choix des matériaux repose ici en premier sur leur non-toxicité et leur durabilité.
  3. Méthodologies et développements en caractérisation et simulation
    Des caractérisations structurales et physico-chimiques des systèmes élaborés sont indispensables pour comprendre les performances photocatalytiques et dégager l’influence des conditions d'élaboration et notamment le rôle de l'état des surfaces et des interfaces. Différentes techniques de microscopie (les différentes options permises en microscopie électronique à transmission) et de spectroscopie (Raman, photoémission classique de laboratoire ou initiée par le rayonnement synchrotron, …) sont largement utilisées dans ce travail. Axes de développement :

    • la tomographie électronique qui sera pleinement intégrée à la microscopie électronique en transmission,
    • le couplage caractérisation électrochimique/spectroscopie Raman,
    • la photoémission au plus proche des phénomènes réactifs (couplage électrochimie/photoémission, utilisation de la photoémission résolue en temps (TR-PES) et/ou sous pression (NAP), utilisation de l’HaXPES pour analyser les échanges aux différentes interfaces et
      jonctions)
    • développement de calculs DFT permettant d’aborder les réactions électrochimiques avec une prise en compte explicite du potentiel et du solvant ce qui reste un défi pour les surfaces d’oxyde
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