Processus femtosecondes et lasers intenses

Depuis 1999, l’équipe PFL a développé ses activités de recherche dans le domaine de la génération et les applications du contrôle de la dynamique moléculaire. Avec ses travaux novateurs et inédits dans le domaine de l’alignement moléculaire par impulsions ultracourtes et ses compétences dans le contrôle par la technique de mise en forme d’impulsions, l’équipe a contribué de façon conséquente au développement d’une thématique de recherche devenue aujourd’hui l’objectif scientifique de plusieurs groupes à travers le monde.

La spécificité du groupe réside dans l’utilisation de techniques dites « tout-optique » associées à des stratégies de contrôle faisant appel à des boucles de rétroactions utilisant des algorithmes de type génétique.

Parmi les domaines de compétences de l’équipe concernant l’interaction matière-champs laser intenses, on peut citer :

• la démonstration de la mesure tout-optique de l’alignement moléculaire
• la généralisation de l’alignement unidirectionnel de molécules linéaires à l’alignement bidimensionnel
• le développement de techniques nouvelles pour le contrôle et l’optimisation de l’alignement moléculaire grâce à l’utilisation de mise en forme d’impulsions
• l’alignement tridimensionnel de molécules toupies asymétriques utilisant des impulsions polarisées elliptiquement
• l’observation de l’effet Kerr d’ordre élevé dans les gaz et ses conséquences sur la propagation d’impulsions ultracourtes
• les stratégies de contrôle de l’alignement planaire

Olivier FAUCHER

RESPONSABLE

Olivier.Faucher@u-bourgogne.fr
Tél : 03 80 39 59 84

MEMBRES

{slide=Permanents}

• Béjot Pierre, Chargé de recherche CNRS
• Billard Franck, Ingénieur de recherche CNRS
• Chaussard Frédéric, Maître de conférences
• Faucher Olivier, Professeur (Responsable de l'équipe)
• Hertz Edouard, Maître de conférences

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{slide=Non Permanents}

• Manon Bournazel, Etudiante en thèse

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{slide=Anciens membres}

• Berger Hubert, Professeur
• Saint-Loup Robert, Ingénieur de recherche
• Karras Gabriel, Post-doctorant
• Andral Ugo, thèse soutenue en déc. 2016
• Doussot Julien, thèse soutenue en déc. 2017
• Vieillard Thomas, thèse soutenue en juin 2011
• Tehini Ronald, thèse soutenu en déc. 2010
• Loriot Vincent, thèse soutenue en 2008
• Rouzée Arnaud, thèse soutenue en oct. 2007
• Renard Vincent, thèse soutenue en juin 2005
• Renard Matthias, thèse soutenue en sept. 2004

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Thématiques de recherche

{slide=Alignement moléculaire induit par laser}

L'alignement de molécules à l'aide d'impulsions laser femtosecondes est au cœur du travail de notre équipe. C'est dans une étude pionnière publiée en 2003 [Phys. Rév. Lett. 90, 153601, 2003] que nous avons montré qu'un gaz de molécules alignées peut être produit et mesuré très précisément par des méthodes « tout optique ».

Notre contribution dans le domaine depuis 2006 a d'abord été de développer et d'améliorer de nouvelles méthodes optiques permettant la mesure quantitative des alignements moléculaires des milieux gazeux denses. Nos techniques de mesure sont non invasives. Ils sont basés sur la variation de l'indice de réfraction du milieu induite par l'orientation des dipôles moléculaires suite à l'alignement. Leurs atouts résident dans la précision, la rapidité et l'adaptabilité à une large gamme de conditions expérimentales (type de molécule, température et densité des milieux gazeux, polarisation, sens de propagation et intensité des champs laser).

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{slide=Observing collisions beyond the secular approximation limit}

Understanding the interactions of a quantum system with its environment is essential for understanding natural phenomena as well as quantum technologies of the future. The unavoidable coupling of the quantum system to its environment results in a decoherence often described within the secular approximation. Our team and colleagues from the University of Paris-Saclay and East China University of Shanghai have demonstrated the limit of this approximation when molecular rotators are exposed to collisional relaxation [1,2]. The experimental results were obtained thanks to the development of a strategy based on molecular alignment echoes used for probing the relaxation rotational coherences on time scales comparable or even less than the duration of a collision. The reduction of the short time compared to long time dissipation, successfully confronted with calculations of quantum and classical dynamics [3], results from the constructive effect of nonsecular transfers along rotational coherences, acting during the early relaxation stage of the system, challenging the widespread idea that collisions necessarily act like losses.

[1] J. Ma, H. Zhang, B. Lavorel, F. Billard, E. Hertz, J. Wu, C. Boulet, J.-M. Hartmann, O. Faucher, Observing collisions beyond the secular approximation limit, Nature Commun. 10, 5780 (2019).

[2] O. Faucher and Jean-Michel Hartmann. Quand des collisions ralentissent la dissipation, INP website of the CNRS, February 12, 2020. Link :https://www.inp.cnrs.fr/fr/cnrsinfo/quand-des-collisions-ralentissent-la-dissipation

[3] J.M. Hartmann, J. Ma, T. Delahaye, F. Billard, E. Hertz, J. Wu, B. Lavorel, C. Boulet, O. Faucher, Molecular alignment echoes probing collision-induced rotational-speed changes, Phys. Rev. Research 2, 023247 (2020).

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{slide=Applications et développement}

• Micro-usinage
• Structuration des surfaces

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{slide=Filamentation laser}

Les atomes et/ou molécules soumis à des champs laser intenses (10-100 TW/cm2) et non résonants présentent des dynamiques fortement non-linéaires qui ont motivé d'importantes études tant expérimentales que théoriques et ont conduit à l'observation de phénomènes tels que l'ionisation au-dessus du seuil. (ATI), génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), génération d'impulsions attosecondes ou filamentation. Actuellement, notre activité est consacrée à l'étude de ces phénomènes hautement non-linéaires tant d'un point de vue théorique qu'expérimental.

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{slide=Dynamique de collision dans les mélanges gazeux}

Cette activité concerne l'étude des processus de relaxation, des mécanismes d'élargissement par collision et de leurs conséquences trop bien dans le domaine des fréquences (modélisation de profils spectraux que dans le domaine temporel. Nous avons maintenant une compréhension approfondie et une modélisation spectrale et temporelle très fine de ces mécanismes collisionnels complexes.

Il est remarquable de noter que l'étude de ces problèmes de collision permet de rejoindre l'autre équipe thématique sur l'alignement moléculaire. En effet, deux composants d'alignement sont
généralement observé : l'un est transitoire et apparaît avec une période spécifique, l'autre correspond à un alignement dit permanent. Des études théoriques ont montré que les processus de relaxation sont différents pour ces deux composants. On peut ainsi obtenir des informations assez complètes sur ces différents processus.

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{slide=Autres thématiques}

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Équipements

Nous avons deux systèmes laser femtoseconde fournissant des impulsions de 100 fs à la longueur d'onde centrale de 800 nm. Le premier système (Thalès Alpha 1000 et 100) délivre des impulsions à une fréquence de répétition de 1 kHz (énergie d'impulsion d'environ 600-700 μJ) et à une fréquence de répétition de 100 Hz (énergie d'impulsion d'environ 8 -10 mJ). Le deuxième système laser (Spectra-Physics Solstice) fournit jusqu'à 3,5 mJ d'impulsions à 1 kHz. Ce dernier est complété par un OPA (TOPAS) et des options pour couvrir la gamme spectrale de l'UV à l'infrarouge (250 nm -11 mm). Deux façonneurs d'impulsions à base de cristaux liquides sont disponibles pour des expériences d'optimisation avec des algorithmes génétiques.

Ces équipements sont accompagnés d'appareils de mesure des caractéristiques des impulsions : autocorrélateur monocoup (durée), SPIDER (profil temporel et phase), spectromètres, compteurs de puissance et d'énergie, profileur spatial de faisceau.

La mise en œuvre des échantillons gazeux pour les expériences est réalisée dans des cellules statiques (éventuellement à haute pression et température) dans un faisceau moléculaire (pulsé ou continu, couplé à un spectromètre de masse à temps de vol le cas échéant), ou dans un spectromètre imageur d'électrons et des ions.

Collaborations

Nos travaux de recherche impliquent des collaborations au niveau national et international. Nous prenons le parti dans ce rapport de ne mentionner que ceux qui ont donné lieu à des articles co-signés, publiés ou à paraître entre 2006 et 2010 :

• Université de Genève, Suisse, pour l'aspect alignement et filamentation
• IESL-FORTH Institute, Héraklion, Grèce, pour le look dynamique ultra-rapide
• Institut du CNRC, Ottawa, Canada, pour l'aspect alignement et filamentation
• Institut Max-Planck, Garching, Allemagne (pour le look dynamique ultra-rapide)
• ONERA Palaiseau, pour l'aspect spectroscopie résolue en fréquence
• Lund Institute of Technology (LTH), Suède, pour l'aspect spectroscopie résolue en fréquence
• LISA, Université Paris VII, pour l'aspect spectroscopie résolu en fréquence et en temps